Bài giảng Hiệu ứng quang học phi tuyến

HIỆU ỨNG QUANG HỌC PHI TUYẾNMục LụcChương 1: Mở đầuChương 2: Hiệu Ứng quang điện trong tinh thểChương 3: Những k/n cơ bản - SHG Chương 4: Khuyếch đại và dao động thông sốChương 5: Các hiệu ứng quang phi tuyến bậc caoChương 6: Hiệu ứng tán xạ kích thích Mandelstam-BrillouinChương I MỞ ĐẦUTrước 1960, quang học chỉ là quang học tuyến tính, trong đó cường độ á.s.không ảnh hưởng đến các hiện tượng quang học. Giả thiết này dẫn đến những kết quả sau:Chiết suất, hệ số hấp thụ của môi trường,không phụ thuộc vào cường độ á.s.Nguyên lý chồng chất á.s. được nghiệm đúngTần số á.s. không thay đổi khi nó truyền qua môi trườngÁ.s không thể tương tác với á.s.1.1Quang phi tuyến và vai trò của cường độ á.s. Năm 1960 (laser ra đời): có nguồn sáng có cường độ rất lớn. Các hiệu ứng quang học phi tuyến xuất hiện qua một số hiện tượng quan sát được.Chiết suất (vận tốc của ás) trong môi trường quang học thay đổi theo cường độ á.s.Nguyên lý chồng chất bị vi phạmTần số của á.s có thể thay đổi khi truyền qua môi trường phi tuyếnAs có thể tương tác với á.s (dẫn tới điều khiển)Các đặc tính quang học của một môi trường khi có á.s truyền qua được mô tả đầy đủ bởi liên hệ giữa vectơ mật độ phân cực P(r,t) và vectơ cđộ điện trường E(r,t) của á.sMt tuyến tínhMt phi tuyếnTóm lạiQuang tuyến tính hay phi tuyến là một đặc tính của môi trường vật chất khi có ás truyền qua, không phải là tính chất riêng của ás. Hiện tượng phi tuyến chỉ xảy ra khi cường độ của chùm sáng đủ lớnTính chất phi tuyến sẽ không xuất hiện khi ás truyền trong chân khôngQuang phi tuyến là ngành học nghiên cứu sự tương tác của a’s với vật chất khi các phản ứng của môi trường vật chất phụ thuộc phi tuyến theo cường độ của a’s chiếu vào.1.2 Những đặc trưng cơ bản của ás trong quang tuyến tínhÁs là sóng điện từ được đặc trưng bởi tần số và sự phân cực.Vd: sóng phẳng đơn sắc truyền theo trục z được biểu diễn bằng biểu thứcCường độ á.s 1.3 Một số hiệu ứng đặc trưng của Quang phi tuyếnTần số á.s có thể biến đổi khi nó truyền qua môi trường (SHG, THG, SFG, DFG, tán xạ Raman, B-M)Chùm á.s song song khi truyền qua môi trường thích hợp có thể hội tụ (sự tự tụ tiêu)Sự tự điều biến pha, khuếch đại quangLàm tối hay làm sáng môi trườngLàm biến mất giới hạn quang điện của môi trường,Sum-Frequency Spectroscopy Bt. Xác định cường độ á.s (W/cm2) để: 1. tỉ số của số hạng thứ hai và số hạng thứ nhất trong biểu thức của độ phân cực P(E) là 1% đối với tinh thể KDP (KH2PO4) có chiết suất n = 1,5 và d = 6,8.10-24 (MKS) ở bước sóng 1064nm.2. tỉ số của số hạng thứ ba và số hạng thứ nhất trong biểu thức của độ phân cực P(E) là 2% đối với tinh thể CS2 n=1,6 ; d=0; và (MKS) ở bước sóngTài Liệu Tham KhảoTrần Tuấn, Quang phi tuyến, Giáo trình Cao học, NXB ĐHQG TpHCM, 2002.A.Yariv, Quantum Electronics, John Wiley & sons Inc, Newyork-London, 1988.B.E.A.Saleh & M.C.T. Fundamentals of Photonics. N. Bloembergen, Nolinear Optics, Benjamin Inc, Newyork-Amsterdam, 1977.Y.R.Shen, The Principles Nonlinear Optics, John Wiley & sons, 1998.Chương II: Hiệu ứng quang điện trong tinh thể2.1. Sự truyền sóng đtừ trong tinh thểTinh thể dị hướng: Dk = εklEl ; k,l = x,y,z (2.1.1)Mật độ năng lượng điện: e = ½ (E.D) = ½ (Ek εklEl) (2.1.2)Đ/v tinh thể: εkl = εlk (2.1.3)Biến đổi hệ trục tọa độ sao cho: 2e = εxE2x + εyE2y + εzE2z (2.1.5) Các trục tọa độ thỏa mãn (2.1.5) được gọi là các trục chính của tinh thể.Trong hệ trục chính, tenxơ εkl có dạng: (2.1.6)Kết hợp (2.1.5) & (2.1.6): (2.1.7)(2.1.7) là Pt ellipsoidDùng hệ pt Maxwell và công thức biến đổi => khi as truyền qua môi trường dị hướng: có thể có hai hướng phân cực thẳng lan truyền độc lập. Vectơ phân cực của hai sóng đó trực giao với nhauTóm lại: Một tinh thể dị hướng chỉ có thể cho truyền qua các sóng phân cực thẳng theo 1 trong 2 hướng vuông góc với nhau (và vuông góc với phương truyền)Nói chung các sóng này sẽ truyền với vận tốc khác nhau (chiết suất khác nhau).Hướng truyền của năng lượngkhông vuông góc với mặt sóng.2.2. Đặc tuyến quang học: ellipsoid chiết suấtTương đương pt: (2.2.1)Là pt ellipsoid có các trục chính trùng với các trục tọa độ x,y,z.Có 3 trường hợp:A. nx= ny = nz = n : môi trường đẳng hướngB. nx≠ ny ≠ nz : Mtrường điện môi 2 trụcC. nx= ny ≠ nz : Mtrường điện môi 1 trục (ellipsoid có 1 trục đối xứng Oz)Áp dụng để tìm hai hướng phân cực và chiết suất tương ứng2.3 Sự truyền sóng trong tinh thể đơn trụcTinh thể đơn trục (lưỡng chiết)Hệ phương trình:Dùng để xác định chiết suất của tinh thể đối với hướng truyền tương ứngHiệu ứng quang điện (electro-optic) bậc nhất – hiệu ứng Pockels:Khi có điện trường áp vào tinh thể => sự lan truyền của as sẽ thay đổiChiết suất của môi trường phụ thuộc ENếu n(E) = n – (½)حn3E => h/ư Pockels Nếu n(E) = n – (½)حn3E2 => h/ư Kerr ح: hệ số Pockels (10-12 – 10-10 m/V)Khi đó hướng phân cực được phép bị quay một góc θDùng phương pháp đổi trục để tìm các trục tọa độ chính mới.2.5 Sự trễ quang điệnTrong tinh thể dị hướng có hai mode phân cực vuông góc truyền với vận tốc khác nhau co/n1 và co/n2 . Nếu môi trường là vật liệu Pockels ( tế bào Pockels), thì khi có điện trường áp vào, chiết suất bị thay đổi một lượng: n1(E) = n1 – (½)ح1n13E Và n2(E) = n2 – (½)ح2n23E ح1 ≠ ح2 : sau khi truyền một đoạn L, 2 mode trễ phaĐộ trễ pha: Trong đó V = ELCó thể đặt Trong đó 2.6. Sự biến điệu biên độ asĐặt vào tế bào Pockels một hiệu điện thế VTrước và sau tế bào có hai tấm phân cực lệch nhau một góc 90o Khi V = 0 => Г = 0: Ex’ và Ey’ cùng pha => không đổi hướng phân cực, bản cực sau không cho as truyền quaKhi V = Vπ => Г = 90o phân cực quay 90o => cho qua hoàn toànKhi V có giá trị bất kỳ từ 0 đến 90o bản cực sau cho as đi qua một phần => biến điệu biên độ của as2.7. Sự biến điệu phaKhi chùm as truyền qua tế bào Pockels có chiều dài L, có điện trường áp vào E, pha của chùm sáng ở mặt ra bị lệch so với mặt vào Chương III: Những khái niệm cơ bản về Quang phi tuyến - SHG3.1 Sự phân cực điện môi trong trường Điện từ 3.1.1 Hệ phương trình Maxwell trong môi trường phi tuyếnHệ phương trình vật chấtĐộ phân cực vĩ mô của môi trường3.1.2 Mẫu dao động điện tử phi tuyếnPt chuyển động của e trong nguyên tử dưới tác dụng của điện trườngeE là lực do điện trường của á.s t/d lên e là lực do các hạt nhân t/d lên e, tương đương lực đàn hồi, liên kết thế năng: V(x) = ½(m02x2)Đối với tinh thể bất đối xứng, thế năng của e trong tinh thể có dạngKhai triển thế năng V(x) theo chuỗi Taylor:Lực thế F tương ứng có dạng:Phương trình chuyển động của e:Lời giải nhiễu loạn của pt dao động phi tuyếnThông thường 3(A/m)x2 3 3 tt 1 => 2 cùng thỏa mãn đk hp3 tt 2 => 1 Quá trình đó gọi là sự trộn 3 sóng.Không thể có sự trộn 2 sóng. Hai sóng bất kỳ 1, 2 không thể liên kết với môi trường mà không có sự góp mặt của sóng thứ thứ ba.Sự trộn ba sóng còn được gọi là tương tác thông số 3 sóng, có thể phân loại :SFG – DFG – OPA – OPO Các trường hợp đặc biệt:SHG, up-converter, down-converter.Các trường hợp của sự trộn ba sóng4.2. Khuếch đại thông sốChiếu vào môi trường phi tuyến bậc hai sóng bơm 3 (cđộ mạnh) và sóng tín hiệu 1 (cđộ yếu). (hình vẽ)Sau tương tác có sóng 2 phát ra, đồng thời cường độ của sóng 1 tăng lên: Sóng 1 được kđại.Ba sóng trên phải thỏa mãn đk hợp pha và hợp tần.Hợp pha: Hợp tần: 3 = 1 + 2 Do có thể thay đổi 2 và 1 sao cho đk hợp tần vẫn thỏa mãn nên có thể kđ nhiều tần số khác nhau: kđại thông số.Giải hệ các pt (3.1.4) với giả thiết cđộ sóng bơm thay đổi không đáng kể ta có biểu thức cđộ của các sóng phát ra.Trong đó i = 1,2(4.2.2)(4.2.1a)(4.2.1b)Lấy vi phân 3.2.1a và dùng 3.2.1b ta có:Giải theo E1(0) và E2(0) tại mặt vào z = 0, ta có:(4.2.5a)(4.2.5b)Giả sử chiếu vào môi trường sóng bơm 3 và sóng tín hiệu 1 thì E2(0) = 0, lời giải 4.2.5 trở thành(4.2.6a)(4.2.6b)Hệ thức Manley-RoweSự gia tăng cường độ của sóng tín hiệu và sóng đệm dọc theo trục z tương ứng với sự giảm cường độ sóng bơm và ngược lại.Phù hợp với quan điểm photon Xét theo quan điểm photon4.3. Dao động thông sốNếu đặt tinh thể phi tuyến trong BCH để các sóng kđại dao động: dao động thông số.Thiết bị trên được gọi là máy phát dao động thông số quang học (OPO)2131Do mất mát trong BCH, để có sóng kđ phát ra, sóng bơm phải có cđộ lớn hơn giá trị tối thiểu gọi là giá trị ngưỡng: (4.3.1)Nếu BCH chỉ cho một sóng dao động: MPDĐTS cộng hưởng đơn (Single Resonant Oscillator – SRO)Nếu BCH cho hai sóng dao động: MPDĐTS cộng hưởng kép (Double Resonant Oscillator – DRO)Điều hưởng tần số trong dao động thông số:Xét dao động thông số gồm 3 sóng , vàThỏa mãn điều kiện : sóng bơm (pump wave) : sóng tín hiệu (signal wave) : sóng đệm (idler wave) ni phụ thuộc vào nhiệt độ tinh thể, hướng tinh thể, điện trường 1 + 2 = 3 n11 + n22 = n33Trong hệ cộng hưởng có chiều dài L có chứa tinh thể phi tuyến, tần số các sóng 1 và 2 phải thỏa mãn cá hệ thức sau:Xét sự thay đổi ni theo sự định hướng của tinh thểXét trường hợp ni thay đổi theo sự định hướng của tinh thể.Giả sử, sóng 1 và 2 là tia thường, tương ứng với chiết suất n10 và n20 còn sóng 3 là tia bất thường, n3 phụ thuộc góc θ của tia sáng lập với quang trục. Ban đầu, biểu thức thỏa mãn điều kiện hợp pha là:Giả sử tinh thể quay một góc Δθ khi đó n3 thay đổi, để thỏa mãn điều kiện hợp pha thì 1, 2, n1, n2 thay đổi theo. Điều kiện hợp pha trở thành Bỏ qua các số hạng bậc hai ΔnΔ, ta được:Vì n3 là hàm của θ, còn n1, n2 chỉ phụ thuộc tần số, nên ta có:Thay các biểu thức vi phân trên vào (4.3.21), ta được: (4.3.24) Ct (3.3.24) biểu diễn sự biến đổi tần số 1 theo góc θ tạo bởi sóng bơm với trục của tinh thể. Dùng biểu thức:VàTa được:Cuối cùng ta được biểu thức biểu diễn sự thay đổi của tần số sóng phát ra 1 theo góc θ: (4.3.25)Chương 5. Các hiệu ứng quang học phi tuyến bậc cao5.1. Sự trộn bốn sóng:Trong môi trường có tâm đối xứng , số hạng phi tuyến bậc hai d = 0, do đó hệ số phi tuyến bậc ba nổi bật. Độ phân cực phi tuyến:Tương tự sự trộn ba sóng, nếu đưa ba sóng có tần số 1, 2, 3, vào môi trường phi tuyến bậc ba, thì chúng liên kết với nhau và độ phân cực phi tuyến PNL tạo thành 216 số hạng. Giả sử có sự phát tần số tổng 4 = 1+ 2+3 , ta có sự trộn bốn sóng. Đk hợp pha: k4 = k1 + k2 +k3 5.2 Sự phát sóng hài bậc baTrường hợp đặc biệt:  = 1= 2= 3 Ta có sự phát sóng hài bậc ba: 4 = 3 Giải theo pt liên kết:Giả thiết E() = hằng:Hiệu suất THG:Để có sóng THG thì điều kiện đồng bộ pha phải được thỏa mãn Δk = 0.Tổng quát Nếu môi trường tán sắc âm (n giảm khi  tăng) và các sóng vào không cộng tuyến thì điều kiện hợp pha được thỏa mãn theo sơ đồTrường hợp cộng tuyến (1) Biểu thức (1) thường không được thỏa mãn do môi trường bị tán sắc. Tuy nhiên (1) có thể được thỏa mãn trong môi trường khí bằng cách trộn hai chất khí với nhau:Giả sử khí A tán sắc thường:và khí B tán sắc âm:theo tỷ lệ thích hợpGọi np và nn là chiết suất của khí tán sắc dương và âm fp và fn là nồng độ riêng phần của chúng Để có n()=n(3 ) =>5.3 Sự tự tụ tiêuTrong QTT, chùm sáng song song khi truyền qua môi trường sẽ bị khuếch tán ngang do nhiễu xạ. Ở k/c đặc trưng Rd chùm bắt đầu nhiễu xạ- độ dài nx: Rd = ka2/2; (1) với a là bán kính của chùm.Góc phân kỳ θd = 1,22λ/2ano (2)(1) và (2) không phu thuộc vào cường độ của chùm bức xạKết quả trên không còn đúng khi chiếu chùm laser công suất lớn vào chất lỏng, một số tt rắn.Nguyên nhân: ta có P = αE + βE2 + γE3 + Vectơ cảm ứng điện D= εoεrE = εoE + P Độ điện thẩm tương đối εr = 1 + P/ εoE Chiết suất n2 = εr Do đó khi chiếu ás có E đủ lớn vào môi trường phi tuyến bậc ba, ta có n2 = εr = 1 + α/εo + (3γ/4εo)Eo2 Đối với chùm Gauss, Eo tăng dần từ biên vào vùng trục nên n cũng tăng dần từ biên vào vùng trục → chùm tia bị hội tụ vào vùng trục: Sự tự tụ tiêu Nếu công suất chùm tia đạt giá trị ngưỡng: Pc = ncεoao2Eo2/2 = cεoλ2/8n2 thì sự hội tụ cân bằng với sự nhiễu xạ: chùm tia giữ nguyên song song khi truyền: sự tự bẫy. Nếu P > Pc chùm tia tự hội tụ.Khoảng cách hội tụ đối với chùm Gauss zf = zo(P/Pc - 1)-1/2 Các quá trình phi tuyến khác cản trở sự hội tụ đến bán kính w = 0.5.4 Sự hấp thụ hai photon ás. Two – Photon Absorption (TPA)TPA là qt hai photon được hấp thụ đồng thời để kt hệ vật liệu, là qt bậc cao hơn; tiết diện hiệu dụng nhỏ hơn nhiều bậc so với hấp thụ 1 photon. Tuy nhiên vẫn quan sát được nhờ các laserSự dịch chuyển một photon và hai photon tuân theo các qui tắc chọn lọc khác nhau nên thường được dùng để bổ sung cho nhau trong quang phổ học.Xác suất dịch chuyển của quá trình hai photon được Göppert-Mayer đưa ra lần đầu tiên bằng cách dùng lý thuyết nhiễu loạn bậc hai. Ngoài ra có thể dùng pt sóng liên kết để tính. Công suất mất mát do hấp thụ của môi trường được tính theo ct: P = E(dP/dt). (i)Trong QTT, P = εE → P ~ E2 : hấp thụ 1 photon.Trong QPT, P = αE + βE2 + γE3 + , đ/v mtrường phi tuyến bậc ba: P = αE + γE3 , khi thay vào (i) sẽ xuất hiện số hạng P ~ E4 : hấp thụ hai photon.Khi giải bài toán tìm xác suất dịch chuyển từ trạng thái m vào tt k thông qua tt n ta tìm được kết quả tương tự.Hiện tượng TPA được quan sát lần đầu tiên ở tinh thể CaF2 : Eu.Chiếu chùm laser Ruby (λ = 6943 Å) vào tinh thể, ion Eu+2 hấp thụ hai photon, chuyển lên trạng thái kich thích, sau đó dịch chuyển không bức xạ về mức NL thấp hơn rồi bức xạ phần NL còn lại dưới dạng ás màu xanh lam (λ = 4250 Å). Lưu ý: khác với SHG, THG, có thể xem như 3WM.Ứng dụng của TPA TPA là công cụ hữu ích để n/c sự kích thích và p/c exciton trong bán dẫn (đo dược đường cong tán sắc của p/c exciton, trong khi O-PA chỉ quan sát được p/c exciton trong resttrahling band).TPA được dùng để tạo ra sự kt đồng bộ các hạt tải trong khối vật chất.TPA còn được dùng để dò các tt của exciton khi không thể dò bằng O-PA.Trong các chất khí và chất lỏng phân tử:Các phân tử có tâm đối xứng, tt của điện tử có thể được chia thành tt g (gerade) và u (ungerade). Các dịch chuyển 1 photon từ g→g hoặc u →u là bị cấm. Nhưng dịch chuyển 2 photon từ g→g hoặc u →u là cho phép. Do đó nhờ TPA có thể n/c được bộ mới các ttr của đtử, dao động, quay.TPA cũng có thể dùng để kt các tt điện tử của một nguyên tử mà không thể dò bằng O-PA. Ví dụ tt ns và nd của một nguyên tử alkali. Do các yếu tố ma trận dịch chuyển lớn giữa các ttr của nguyên tử TPA trong các khí nguyên tử thường mạnh hơn nhiều trong các khí phân tử. Tuy vậy, nó vẫn còn yếu để có thể quan sát nhờ đo đạc sự thăng giáng của chùm tia. Vì vậy người ta phải dùng các phương pháp như quang huỳnh quang và quang ion hóa.5.5Tán xạ Raman kích thíchCác dao động, chuyển động quay của phân tử, chuyển động điện tử trong nguyên tử hay các kích thích chung của vật chất có thể tương tác với ás và làm dịch chuyển tần số ás một lượng Ω thông qua các tán xạ không đàn hồi. Hiện tượng đó đã được Raman & Krishnan phát hiện và hầu như đồng thời bởi Mandelstam & Lansberg vào năm 1928.Trong một chùm laser mạnh, các photon của laser bơm và các photon có tần số dịch chuyển Raman cùng tác động kết hợp gây ra chuyển động cộng hưởng cho phân tử dẫn đến sự khuếch đại tín hiệu Raman. Hiệu ứng này được gọi là tán xạ Raman kích thích (SRS – Stimulated Raman Scattering).Trong SRS, các mode kích hoạt Raman của vật liệu có vai trò như các bộ điều biến quang, cưỡng bức trường laser dịch chuyển để phát ra tần số mới.Một trường laser mạnh trong điều kiện đó không chỉ tạo ra các photon ở tần số mới thông qua tương tác với các mode kích hoạt Raman mà còn khuếch đại chúng. Tán xạ Raman xảy ra khi chiếu ás vào chất khí, lỏng hay một số t.thể rắn có đối xứng tâm. (Môi trường phi tuyến bậc ba).Sau đây là lý thuyết về tán xạ Raman (tán xạ tổ hợp).5.5.1. Tán xạ tổ hợp của ás.Lý thuyết cổ điển:Xét hệ gồm nhiều hạt, không có momen lưỡng cực riêng, ngoài chđộng của điện tử còn xét chđộng của hạt nhân. Gọi r, ra là vectơ xác định vị trí điện tử và vị trí hạt nhân, giả sử dịch chuyển của đtử và hnhân cùng xảy ra trên một trục.Nếu r, ra nhỏ, có thể khai triển hàm thế năng quanh vị trí cân bằng của chúng.Tại vị trí thế năng cực tiểu:Hàm thế năng:Biểu thức lực đàn hồi tác động lên đtử và nhân:Bỏ qua các số hạng bậc cao, ta có: (5.1.4) (5.1.5)Ptrình chđộng của đtử, độ phân cực P và hạt nhân: (5.1.7) (5.1.9) (5.1.10)Trong đóNghiệm của pt là Trong đó roa và pha φa là đại lượng ngẫu nhiên, còn ωv là tần số dao động riêng của hạt nhân. Đưa (5.1.12) vào (5.1.9) ta được:Lời giải của ptrình là lực phân cực kích thích của môi trường. Lực đó chứa 3 số hạng có tần số ,  + v ,  - v . Vì vậy trong môi trường, ngoài sóng có tần số , còn xuất hiện sóng có tần số  + v và  - v . Đó là ás tán xạ tổ hợp (tự phát).Các vạch ( - v) gọi là vạch StokeCác vạch ( + v) gọi là vạch anti-Stoke.5.5.2. Tán xạ Raman kích thíchKhi chiếu ás laser vào môi trường phi tuyến bậc ba, các photon của laser bơm và photon tán xạ (có tần số dịch chuyển) tác động kết hợp, gây ra chuyển động cộng hưởng cho các phân tử.Điều đó dẫn đến sự khuếch đại tín hiệu Raman.Hiệu ứng này được gọi là txạ Raman kích thích (Stimulate Raman Scattering – SRS)SRS sự trộn ba sóng ω, ωs , ω - ωs (ω + ωs)Lý thuyết về tán xạ Raman kích thíchTừ lý thuyết cổ điển (mục 5.1) không thể bỏ qua số hạng ở vế phải của pt (5.1.10)Phương trình liên kết (tương tự sự trộn ba sóng). Lý thuyết vĩ mô: Chương VI. Tán xạ kích thích Mandelstam - Brillouin